近日,我院射线应用研究所王官耀、刘星副研究员合作在化学领域国际知名期刊《Angewandte Chemie International Edition》上发表题为“Synergy-Driven Electrolyte Design: Fluoroethylene Carbonate and Succinonitrile Co-solvation in a Eutectic Electrolyte for Stable Sodium Metal Batteries”的研究论文。

钠金属负极(SMA)以其极高的理论比容量与低电化学位势被视为实现高能量密度电池的有力候选。然而,钠金属高度活泼易导致枝晶生长与固体电解质界面膜(SEI)不稳定,严重限制其实用化。电解质工程能够从根本上影响溶剂化结构与界面产物,因此是解决SMA稳定性的关键路径之一。传统将氟代碳酸乙烯酯(FEC)仅用作微量添加剂以获得含F无机SEI的做法,忽视了其作为共溶剂在调节电解质溶剂化与去溶剂化动力学方面的潜力。
为此,研究团队突破性地将FEC从“添加剂”重新定位为“共溶剂”,制备出基于双氟磺酰亚胺钠(NaFSI,盐)–丁二腈(SN,Lewis碱)–FEC(协同共溶剂)的三元共晶电解质,强调通过电解质溶剂化工程与界面化学协同调控来同时优化离子传输与SEI组成。本研究通过傅里叶变换红外、拉曼、核磁共振等谱学手段以及分子动力学/密度泛函理论计算,解析FEC加入后钠离子溶剂化结构的重构与键能变化。基于Na||Na对称电池、Na||Cu非对称电池及与Na||Na3V2(PO4)3全电池的循环性能测试,评估电解质在严苛条件下的界面稳定性。并辅以X射线光电子能谱(XPS)、飞行时间二次离子质谱(ToF‑SIMS)、原位红外(in situ FT‑IR)等表征解析SEI组成与去溶剂化路径。所获得的三元共晶电解质在高倍率、宽温域、贫电解质、高负载等苛刻工况下均展示卓越性能,为钠金属电池的实用化提供了切实可行的电解质策略。

三元共晶电解质诱导SEI生成抑制钠枝晶的示意图
我院硕士22级研究生朱晓楠(已毕业)为本文第一作者,25级博士温晓林为共同一作,王官耀副研究员、刘星副研究员和成均馆Park Ho Seok教授为通讯作者,365英国上市公司为第一完成单位和通讯单位。该研究得到了国家自然科学基金、上海市白玉兰人才浦江项目和上海市自然科学基金等项目的资助。
论文链接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202524216